从存世的相关书画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁收藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的书画收藏活动与柯九思是分不开的。

　　柯敬仲归之乔箦成，多元人赞咏。”后柯氏对王羲之的《兰亭序》情有独钟，赏鉴过各种藏本，如至顺四年(1333年)，柯九思曾题《五字损本兰亭》:“世传兰亭石刻甚多，如月印千江在处，可爱叶世昌考之备矣。此卷五字镵(chán)损本，纸精墨妙，又有僧隆茂宗所画《萧翼赚兰亭图》于后，诚为佳玩。至顺四年十月柯九思跋。”

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　　然而皇帝对柯九思的过于恩宠引起了蒙古贵族官僚的嫉妒，后柯九思横遭御史台臣参劾。《元史本纪·文宗》卷载御史台臣劾“奎章阁鉴书博士柯九思，性非纯良，行极矫谲，挟其末技，趋附权门，请罢黜之”。都穆《题虞文靖公隶书》对其有详细记载:“(至顺三年)五月文宗将有上都避暑之行，九思乘间白曰:‘……愿乞补外以自效。’文宗慰之:‘朕在，汝复何忧？’翌日，纳印请去……中书竟格诏不行，九思遂流寓吴东之胭脂桥。八月文宗卒于上都。”从中可以看出，柯九思为至顺三年五月去职，退居吴下，流寓松江胭脂桥。翊骜三年(1343年)十月，柯氏暴卒于苏州，年仅54岁。

　　奎章阁诸臣多为当时名儒，除了核心人物柯九思外，亦有书家兼画家的授经郎揭溪斯、虞集等。极有名望的虞集和柯氏常在奎章阁鉴赏历代书画名迹，并在上面书写题跋。元代陶宗仪《辍耕录》载:“文宗之御奎章日，学士虞集、博士柯九思常侍从，以讨论法书名画为事。时授经郎揭溪斯也在列，比之集、九思则稍疏。”

　　元代的私人收藏风气较之两宋更为兴盛，社会上参与书画市场的群体面更广。除了大长公主、柯九思、鲜于枢、赵孟等贵族、重臣这样的收藏家外，在江南地区还涌现出了众多的平民收藏家，留下了如周密的《志雅堂杂钞》、汤允漠的《云烟过眼录续集》之类著录书画古玩等藏品的著作。

　　奎章阁的书画藏品十分丰富，但大都为唐、五代、北宋的名画，南宋院体画则在摒弃之列。这是因为元代以赵孟蕴藉古意的艺术旨趣为主流，尤其排斥被当时称为的“近代画体”，这成了奎章阁书画收藏的指导原则。

　　事实上，柯九思收藏的很多法书都与奎章阁有着深厚的渊源。天历元年二月，文宗命柯九思取其家藏之宝《曹娥碑》进呈内府。两个月以后赐还，并命时任奎章阁侍书学士的虞集题记，当时大学士忽都鲁弥实和授经郎揭奚斯等都在场。天历三年(1330年)正月十二日文宗又命柯九思将《定武兰亭五字损本》进呈，御览之后甚为欢喜，并亲识“天历之宝”以赐还。而就在同一天，文宗还将王献之《鸭头丸帖》赐于柯九思以示信任。13天后，赏李成《寒林采芝图》，并“特赐牙章”。故都穆《铁网》称“柯博士九思在文宗朝受知遇”。而多次赏赐书画则是元代朝廷促进私家收藏的好例证。