到了后期，柯九思则更注重于名书画的收藏。据文献所记，柯氏的书法收藏“多蓄魏晋法书，至宋人书，殆百十函”。他收藏过除上面提到的《曹娥碑》《定武兰亭五字损本》等名帖外，还有晋人《黄庭内景经》、王献之《鸭头丸帖》、林藻《深慰帖》、苏轼《天际乌云帖》、黄庭坚《动静帖》《荆州帖》和米芾《拜中岳命诗卷》等，蔚为大观。

　　然而皇帝对柯九思的过于恩宠引起了蒙古贵族官僚的嫉妒，后柯九思横遭御史台臣参劾。《元史本纪·文宗》卷载御史台臣劾“奎章阁鉴书博士柯九思，性非纯良，行极矫谲，挟其末技，趋附权门，请罢黜之”。都穆《题虞文靖公隶书》对其有详细记载:“(至顺三年)五月文宗将有上都避暑之行，九思乘间白曰:‘……愿乞补外以自效。’文宗慰之:‘朕在，汝复何忧？’翌日，纳印请去……中书竟格诏不行，九思遂流寓吴东之胭脂桥。八月文宗卒于上都。”从中可以看出，柯九思为至顺三年五月去职，退居吴下，流寓松江胭脂桥。古玩三年(1343年)十月，柯氏暴卒于苏州，年仅54岁。

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　　柯九思与同道间亦不乏藏品交流。他曾从康里巎巎(náo)处换得董源《水石幽禽图》。此外，也有别人赠送的藏品。为了酬谢，柯氏亦曾回赠以书画。如古玩二年他53岁时，曾画过一幅竹图，派人送寄给友人张德常，图上题识“古玩二年壬午九月，仆与高昌正臣游张公洞天，张德常期而不至，殊怀其人，不禁清兴，故作墨竹以寄之。前奎章阁鉴书博士丹丘柯九思识”。

　　柯九思《晚香高节图》:从存世的相关书画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁收藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的书画收藏活动与柯九思是分不开的。

　　奎章阁时代的柯九思已开始注重魏晋法书的收藏，并且格调颇高。柯九思在元廷时，曾获得元文宗御赐王献之《洛神赋十三行》，此事在董其昌的《洛神赋十三行补》中提及:“如此真迹，入宋御府，有德寿题。元文宗复得之，以赐柯九思，有赵子昂跋云:见此如岳阳楼亲闻吕祖吹笛，自此可以称量古今之书矣。

　　事实上，柯九思收藏的很多法书都与奎章阁有着深厚的渊源。天历元年二月，文宗命柯九思取其家藏之宝《曹娥碑》进呈内府。两个月以后赐还，并命时任奎章阁侍书学士的虞集题记，当时大学士忽都鲁弥实和授经郎揭奚斯等都在场。天历三年(1330年)正月十二日文宗又命柯九思将《定武兰亭五字损本》进呈，御览之后甚为欢喜，并亲识“天历之宝”以赐还。而就在同一天，文宗还将王献之《鸭头丸帖》赐于柯九思以示信任。13天后，赏李成《寒林采芝图》，并“特赐牙章”。故都穆《铁网》称“柯博士九思在文宗朝受知遇”。而多次赏赐书画则是元代朝廷促进私家收藏的好例证。

　　同时，元朝继承了南宋与金内府的大量藏品，宫廷书画异常充足。文宗图帖睦尔(1329～1331年在位)为元代重视文艺的统治者之一，史载他就能作画。他在位时收纳了一批文人画家，委以官职，给予优厚待遇，让他们能集中精力安心创作。不仅如此，元朝亦设立秘书监来管理和收藏书画古物，并建立了储存与鉴赏古玩字画的奎章阁，设鉴书博士等职专门负责书画藏品的归类鉴定。而柯九思就是其中重要的鉴书博士。