奎章阁的书画藏品十分丰富，但大都为唐、五代、北宋的名画，南宋院体画则在摒弃之列。这是因为元代以赵孟蕴藉古意的艺术旨趣为主流，尤其排斥被当时称为的“近代画体”，这成了奎章阁书画收藏的指导原则。

　　到了后期，柯九思则更注重于名书画的收藏。据文献所记，柯氏的书法收藏“多蓄魏晋法书，至宋人书，殆百十函”。他收藏过除上面提到的《曹娥碑》《定武兰亭五字损本》等名帖外，还有晋人《黄庭内景经》、王献之《鸭头丸帖》、林藻《深慰帖》、苏轼《天际乌云帖》、黄庭坚《动静帖》《荆州帖》和米芾《拜中岳命诗卷》等，蔚为大观。

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　　事实上，柯九思收藏的很多法书都与奎章阁有着深厚的渊源。天历元年二月，文宗命柯九思取其家藏之宝《曹娥碑》进呈内府。两个月以后赐还，并命时任奎章阁侍书学士的虞集题记，当时大学士忽都鲁弥实和授经郎揭奚斯等都在场。天历三年(1330年)正月十二日文宗又命柯九思将《定武兰亭五字损本》进呈，御览之后甚为欢喜，并亲识“天历之宝”以赐还。而就在同一天，文宗还将王献之《鸭头丸帖》赐于柯九思以示信任。13天后，赏李成《寒林采芝图》，并“特赐牙章”。故都穆《铁网》称“柯博士九思在文宗朝受知遇”。而多次赏赐书画则是元代朝廷促进私家收藏的好例证。

　　从存世的相关书画来看，经柯九思鉴定的元内府画作计20余幅，而所鉴定的法书则多达60余件。从现存藏画目来看，奎章阁收藏品中以天历年间藏品居多。由此可知，奎章阁的书画收藏活动与柯九思是分不开的。

　　柯九思出身于文人世家，年轻时就开始留意收藏书画，曾得晋人的《黄庭内景经》真迹，于是命名其室为“玉文堂”。他的藏品除了皇帝赏赐之外，很多是购买得来。至顺三年柯氏南还时，其好友甘立在送别诗中说他“好买扁舟载图画”，反映出了柯氏此时收藏的重点主要集中于名画，而且数量也不小。因此，他有意把自己与米芾相提并论。在30岁时，就自称“庋藏书画以米家画舫相比”。

　　奎章阁时代的柯九思已开始注重魏晋法书的收藏，并且格调颇高。柯九思在元廷时，曾获得元文宗御赐王献之《洛神赋十三行》，此事在董其昌的《洛神赋十三行补》中提及:“如此真迹，入宋御府，有德寿题。元文宗复得之，以赐柯九思，有赵子昂跋云:见此如岳阳楼亲闻吕祖吹笛，自此可以称量古今之书矣。

　　柯氏收藏的名画更为可观，大都为精品，如唐韦偃《双骑图》、隋郑法士《读碑图》、唐张萱《明皇出骑图》、宋人《溪山行旅图》、米芾《春山瑞松图》、扬无咎《四梅图》、赵孟坚《岁寒三友图》等。他藏画不局限于唐宋名画，同时代的元朝前辈画人的作品也在他收藏之列，如赵孟《秀石疏林图》《秋郊饮马图》、任仁发《二马图》、方从义《惠方舟行图》、曹知白《远山疏林图》等都曾为其收藏。